Bryan Cranston a beau avoir déclaré forfait pour figurer dans Gangster Squad (car déjà impliqué dans Argo de Ben Affleck), cela n'empêche pas le casting du film de Ruben Fleischer de s'agrandir avec l'arrivée de sa nouvelle recrue Emma Stone.

Avant d'être promue petite amie de l'homme araignée dans The Amazing Spider-Man de Marc Webb, la comédienne s'était fait connaître avec Bienvenue à Zombieland du même réalisateur. Un juste retour des choses qui n'aura rien d'une gageure puisqu'Emma Stone se voit offrir l'opportunité de briller aux côtés d'acteurs tels que Ryan Gosling, Sean Penn, Josh Brolin, Anthony Mackie, Michael Pena et Giovanni Ribisi. Il y a pire comme distribution.

Emma Stone empoche donc le rôle de Jean, angle féminin d'un triangle amoureux qui va se jouer entre les personnages campés par Gosling et Penn, tous les deux membres d'une unité spéciale de la police de Los Angeles chargée exclusivement de stopper les actions illégales du gangster Mickey Cohen durant les années 40.